PDC と SPS 法の両方を組み合わせた新しいプロセスによって合成された純粋な結晶化 2D 窒化ホウ素シート

Scientific Reports volume 6、記事番号: 20388 (2016) この記事を引用

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メトリクスの詳細

グラフェンに関連する新興研究の文脈の中で、2D BN とも呼ばれる h-BN ナノシート (BNNS) が、グラフェンの誘電体支持層またはキャッピング層として SiO2 に代わる最良の候補と考えられていることはよく知られています。 その結果、さらなる剥離に適した、高度に結晶化された h-BN 結晶の新しい代替ソースの開発が主要な科学的課題となっています。 この論文は、容易に剥離して BNNS にすることができる、純粋でよく結晶化した h-BN フレークを合成するための有望なアプローチを提案しています。 この新しいアクセス可能な生産プロセスは、高品質の BNNS のニーズの高まりに対応する適切な代替供給源となります。 純粋な h-BN を調製する合成戦略は、ポリマー由来セラミックス (PDC) ルートとスパーク プラズマ焼結 (SPS) プロセスの独自の組み合わせに基づいています。 マルチスケールの化学的および構造的研究を通じて、得られたフレークは大きく（最大 30 μm）、欠陥がなく、よく結晶化していることが明確に示されており、これはその後の関連する BNNS への剥離にとって重要な特性です。

電子応用におけるその驚くべき可能性のおかげで、2D ナノマテリアル関連の研究は現在活況を呈しています。 特に、六方晶窒化ホウ素 (h-BN) は、特にグラフェンに関連する新興研究の文脈において重要な材料です。 実際、BNNS がグラフェンの誘電体支持層またはキャッピング層として SiO2 に代わる最良の候補の 1 つと考えられていることはよく知られています1。 最も重要な理由は、SiO2 表面の欠陥 (粗さ、荷電トラップなど) に関連しており、グラフェンの原子シート内のキャリアの移動度が大幅に制限され、電子輸送特性に影響を与える可能性があります。 BNNS の格子パラメータはグラフェンの格子パラメータと完全に一致するため、この欠点は克服されるはずです 2。 最近の研究 3,4 では、h-BN と剥離したグラフェンフレークを交互に積み重ねて垂直配向のグラフェンベースのトランジスタを形成する多層ヘテロ構造を構築する可能性さえ示しています。

これらの応用分野で成功するには、純粋で高度に結晶化された h-BN 結晶の入手可能なリソースの開発が依然として課題です。 現在、機械的または化学的切断後の BNNS の製造に一般的に利用できる六方晶窒化ホウ素 (h-BN) 結晶の主な供給源は 2 つだけです。 第一に、市販のソース 7,8 は、通常、窒素含有ソースと反応する酸素含有ホウ素化合物から得られます。これらは、ほとんどの場合、比較的小さな結晶領域 (2 μm 未満から 10 μm まで) で高レベルの欠陥を特徴とします。 ）。 第二に、h-BN 結晶は、国立研究開発法人物質・材料研究機構 (NIMS Japan) で採用されている高圧高温 (HPHT) 法を使用して見つけることもできます 9,10。 このプロセスにより、原子的に平坦な表面と低い欠陥密度を備えた、比較的大きく (約 100 μm) かつ薄い (数 nm) BN サンプルの劈開が可能になります。 しかし、この後者の資源の普及は、高温（最高 2100 ℃）、高圧（5.5 GPa）、処理時間（80 時間）などの厳しい製造条件によって妨げられています。 これらの特異性により、今のところ (私たちの知る限り) 他のグループによるそのルートの再現は不可能です。

大きくて高度に結晶化された h-BN シートを得るには、2 つの戦略が考えられます。 1 つ目は、必要な BNNS を基板上に直接堆積することで構成され、2 つ目は、大きな h-BN 単結晶の剥離による BNNS の生成に基づいています。

最初のアプローチを考慮すると、文献では、ホウ素および窒素ベースの前駆体 16、17、18、19 を使用して、さまざまな基板上に堆積された BN ナノ層の CVD および CVD 誘導体 11、12、13、14、15 の合成が報告されています。 しかし、このようなガスベースの方法を採用すると、欠陥の形成を制御したり層の数を調整したりすることが困難です。 2 番目のアプローチは、弱い h-BN 面間力を利用して、剥離によって二次元の数層のグラフェン状構造 (BN ナノシートと呼ばれることが多い) を取得します。 剥離は文献に詳しく記載されており、機械的方法 16、20、21、22、23、24 または化学的方法 25、26、27、28、29、30、31、32、33、34、35 によって実行できます。 結果として、高品質の h-BN 結晶からの剥離によって BNNS を生成するこの間接的な方法の方が適切であるように見えますが、実際には、上で説明したように、純粋な h-BN の供給源が不足しているという問題があります。